总结烃类与硫酸盐之间反应（TSR）的控制因素。利用岩心薄片鉴定及野外剖面露头，分析寒武系白云岩储层孔隙类型及成因。研究表明，奥陶系内H2S为原地TSR成因，在上寒武统—下奥陶统内产生，含量高低与埋深或地温没有直接关系，同时受控于走滑断裂注入的寒武系高矿化度、富镁地层水和油气影响。寒武系储层深埋溶蚀孔隙发育，孔隙度普遍为10%左右，具储集油气潜力。因此，预测走滑断层下切的寒武系发育油气藏，这些油气藏中的硫化氢在喜山期并未运移到奥陶系中，仍保存良好。
关键词：塔里木盆地;奥陶系;硫化氢;油气运移
近年来塔里木盆地塔中奥陶系碳酸盐岩油气勘探取得一系列重大进展，但也遇到碳酸盐岩油气藏中常见的高H2S问题。由于H2S是剧毒气体，对套管具很强腐蚀作用，同时H2S的形成多与油气藏的改造有直接成因关系[1]。因此H2S的成因与分布规律研究，对预防H2S的毒害，探讨油气次生变化、追踪古油气藏分布，提供H2S形成与深埋储层改造、古流体流动方向等均具重要意义。
研究表明，塔中地区油气藏中H2S是在地温高于130℃温度条件下，由烃类与硫酸盐之间的反应（TSR）形成。塔中地区寒武—奥陶系TSR分为两期，第一期为中下寒武统油气藏在晚加里东—早海西时期石油烃TSR，晚海西期以来主要为气态烃TSR;第二期为上寒武—下奥陶统石油烃与硫酸盐间的反应，始于晚海西期，主要发生于晚燕山—喜山期。形成具一定规模的H2S主要取决于油气成藏作用、地温条件和足够高的温度，油气藏是否含底水对TSR速率具有影响。对一个构造活动较弱的盆地而言，H2S的分布，主要看地温高低、有无硫酸盐供给、有无烃类存在，烃类的链长短或液态还是气态烃等[2-4]。
2014年以来塔中地区油气勘探目标不断向深层拓展，寒武系盐下白云岩勘探开发正式拉开序幕，但对深层寒武系白云岩是否存在勘探潜力，及油气富集规律、主控因素仍待进一步研究。由于塔中地区构造经多次抬升，平面及剖面上不同区块储层厚度发生变化，油气水分布差异较大，存在多套烃源岩系统。勘探证实，从下寒武统到上奥陶统储层内皆有油气或沥青，其中H2S的分布不受储层埋深及温度控制。本文通过成份与同位素技术分析H2S、地层水和原油地球化学的非均质性，基于储层成岩与断裂、裂缝分布研究获得流体流动通道研究结果，从非均质性角度，研究勘探过程中遇到H2S分布的问题。探讨了H2S分布与盐下古油气藏关系，实验分析了寒武系岩心储层孔隙及结构特征，为识别有利勘探区域及寒武系盐下古油气藏的勘探部署提供指导。
1 油气成藏、演化与H2S成因
早奥陶世末期—中奥陶世中加里东构造运动，持续时间长10～15 Ma，导致中奥陶统仅在塔中西部部分地区沉积，其他地区缺乏中统沉积或被剥蚀，这一构造抬升，使寒武系高矿化度油田水向上流入奥陶系，同时，大气淡水沿古岩溶高地混入鹰山组储层中，导致地层水矿化度出现东西两侧低、中部高的总体格局[5]。
晚加里东—海西早期（晚志留—早泥盆世），塔里木克拉通南、北两侧发生强碰撞作用。北侧南天山洋向北俯冲，塔里木地体与中天山岛弧碰撞。南侧甜水海地体与昆仑地体发生碰撞，北羌塘地体北边洋壳向北俯冲[6]。塔里木地块南北两侧发生的强碰撞作用进一步导致塔中隆起带抬升，斜向碰撞作用也使隆起带内压扭性构造进一步加强，使塔中地区处于左旋压扭应力场中。由于塔中地区盆地基底发育NE向隐伏断裂，来自塔里木板块东南部的NW向挤压应力斜向作用于NE向隐伏断裂之上，造成地层沿隐伏断裂的剪切变形形成走滑断裂带[7]。这种剪切变形明显切割早期形成的NW向冲断层，冲断带被切割成小块体，依次左行滑动（图1）。因此，塔中地区走滑断裂体系发育在板内挤压转换构造背景，盆地基底存在NE向隐伏断裂。
晚加里东—海西早期，寒武系烃源岩达到成熟期，生成大量油气，在塔中地区沿塔中NE向走滑断层和塔中I号断裂侵入寒武系、中上奥陶统和志留系，现今所发现的大量沥青、重油就是这期充注石油的残余物。塔中部分地区中下寒武统地温超过120°C，产生一些H2S，随油一起运移到奥陶系和志留系中，部分钻井中志留系砂岩中见到δ34S=30‰～34‰的黄铁矿立方体沿层面分布，说明H2S流体进入志留系时，志留系未被深埋，在流体主要通道控制下，来自满加尔凹陷下寒武统源岩产生的成熟原油进入寒武系、奥陶系和志留系[8]。晚二叠世晚海西期构造运动伴随岩浆热液喷发，晚二叠世末是寒武系源岩生成的成熟-过成熟原油、高N2伴生湿气注入寒武系、奥陶系和志留系中，也是早期充注的原油再运移到奥陶系和志留系时期，为鹰山组和良里塔格组主要石油成藏期[9]。后期地层抬升和暴露剥蚀，部分来自志留系、中奥陶统和寒武系储层，靠近上泥盆统—志留系、石炭系—中下奥陶统不整合面的原油已被生物降解，形成沥青或重油。该时期中下寒武统古油藏已发生TSR，所产生的H2S溶于地层水，主要沿走滑断层流入奥陶系中。
受晚二叠世火山活动影响，从深部碎屑岩中带来富含87Sr的流体，具硫酸盐δ34S>26‰、87Sr/86Sr比值高于寒武—奥陶纪海水、高矿化度、高Mg2+浓度等特征。部分实钻井奥陶系原油硫代金刚烷、苯并噻吩同系物、二苯并噻吩同系物δ34S值与寒武系原油接近，说明该油可能来自寒武系受TSR改造的油藏。因此，晚海西期是寒武系油和水大规模运移入奥陶系的时期。白垩纪末期到新第三纪晚燕山—喜山期，来自中上奥陶统的源岩已成熟，生成一定量的石油混入奧陶系、志留系甚至石炭系中。考虑到中上奥陶统有机碳含量一般不超过1%，同时平面分布和厚度有限，仅分布在丘间凹地，侧向上分布不稳定，因此，所产生的石油烃应较有限。中上奥陶统源岩所生成的原油混入量有限，该类型油成熟度相对较低，生标化合物含量高，来自晚海西期寒武系生成的原油成熟度高。这两种油混合后，生标组成多呈中上奥陶统源岩特征。晚燕山—喜山期，早期充注的油气藏中的油气还发生了再调整作用。目前塔中地区寒武系和奥陶系中原油主要来自寒武系源岩在晚海西期生成的，或是加里东期生成的原油再运移的产物[10]。该时期是上寒武统和下奥陶统油藏液态石油饱和烃发生TSR的主要时期，所产生的H2S与晚海西期来自寒武系水脱失的H2S混合，其硫同位素值（～20‰）明显不同于寒武系TSR（33‰）。喜山期寒武系干酪根裂解气（高干燥系数、高甲烷δ13C、贫H2S、贫N2）沿塔中一号断裂运移，具明显气侵作用（图2）。气侵结果降低了天然气中H2S含量，增高了甲烷碳同位素值和干燥系数。天然气H2S含量与干燥系数具负相关关系、干燥系数与甲烷δ13C值关系具正相关。
现今奧陶系中H2S浓度是晚海西期地层水溶解气释放H2S、晚燕山—喜山期原地TSR成因H2S气混合的产物，后期在中东部因干气气侵而稀释。
2 原地TSR控制因素
埋藏史分析显示，晚燕山—喜山期塔中鹰山组地温都高于120°C，适于TSR发生。
反应物-烃类 研究显示TSR优先消耗中长链的正构和支链烷烃，然后是湿气，最后是甲烷。这是因为反应所需的活化能不同所致。但并非所有化合物都被消耗后，才利用不易利用的化合物。如在干燥系数高于一定值（>0.95）后，甲烷就被硫酸盐还原，甲烷的碳同位素分馏作用遵从瑞利动力学分馏原理[11-13]。
反应物-硫酸盐 塔中上寒武统—奥陶系不含硬石膏层，但含有硬石膏脉、天青石脉、重晶石脉等，说明其具富硫酸盐的地层水或热液流体穿层流动。在II区发现地层水中硫酸根离子硫同位素值落入寒武纪海水范围，寒武系水提供了硫酸根来源。从目前掌握的资料分析，II区因有较充分的硫酸根，适于TSR的发生。III和I区硫酸根来源受限，TSR程度较弱，H2S含量较低。中寒武统含膏或膏质白云岩储层;下寒武统为白云岩，局部含有硬石膏。寒武系可提供丰富的硫酸盐来源。另参与TSR反应的硫酸盐被认为是水溶体，实验研究和理论计算显示，参与的反应物应是水溶的MgSO4或HSO4-。目前的TSR实验多采用硅胶，控制TSR反应在pH<3的条件下进行，反应的硫酸盐以HSO4-形式存在。在实际地质条件下，地层水中存在Mg2+和SO42-。这两种离子以MgO4接触离子对（CIP）形式存在，MgSO4CIP浓度受控于Mg2+、SO42-、TDS、温度和pH等。计算显示，现今MgSO4浓度介于0.1～5.6 mmol/L，与天然气H2S>3%伴生的油田水MgSO4浓度都小于1 mmol/L（图3），说明TSR降低了其浓度。尽管TSR过程不消耗Mg2+，但TSR往往出现在白云岩储层中，TSR发生区多见白云石发生溶解，提供了新的Mg2+来源。游离气顶H2S含量介于5%～20%，高于多数油气藏，支持了白云岩储层有利于TSR的认识。若单独从地层水矿化度、白云岩分布判别TSR程度，可认为下寒武统TSR程度最高，中寒武统次之，鹰山组和上覆良里塔格组H2S低些。这种判识结果与实际基本相符，仅中寒武统例外，中寒武统H2S仅几百1×10-6，基本上不产水，地层水多寡控制了TSR的强弱与H2S的浓度。
反应条件 除温度外，地层水的多寡控制了硬石膏的溶解和迁移速率，控制了TSR的速率、硫同位素分馏效应。研究显示，油气-水过渡带TSR速率比油气层中TSR要快得多，如硬石膏溶解所产生的硫酸盐供给速率低于油田水中硫酸盐被消耗的速率，将产生硫同位素分馏效应，所产生的H2S比反应前地层水中的硫酸盐硫同位素值低，反应后残余的硫酸盐硫同位素值变重[14-15]。实钻井显示硫代金刚烷、苯并噻吩δ34S值大多高于寒武纪海水，表明形成这些化合物时，油田水的硫酸盐硫同位素值已高于寒武纪海水，在相对封闭体系下，富32S的硫酸盐被优先还原，而富34S的硫酸盐残留下来的结果[16]。中寒武统基本不含水，TSR反应是硬石膏一边溶解、一边被还原。由于硬石膏的溶解速率低，TSR速率也低，所产生的H2S仅几百1×10-6。该段油田水硫酸盐δ34S值为34‰，H2S～δ34S值为33‰，两者与寒武纪海水接近，显示没有发生明显的硫同位素分馏效应。相反下寒武统产出了一定量高矿化度地层水，烃类优先与地层水中MgSO4反应，产生H2S。随着反应的进行，MgO4的消耗，地层水与硬石膏之间的平衡被破坏，导致硬石膏发生溶解，提供了新的硫酸根来源，产生次生孔隙。实际在这个过程中，川东飞仙关组白云石也发生了溶解作用，塔里木盆地鹰山组、下寒武统也观察到类似现象[17]。推测含有底水油气藏易发生TSR，导致白云石、硬石膏溶解。比不含水的油气藏，产生更多的H2S。
弱酸性条件 塔中寒武—奥陶系水地面测试pH值多为4.6～5.3，考虑到部分H2S和CO2酸性气体从水中释放，可期待地下条件下pH值将更低，适合发生TSR。
基于上述分析，认为塔中奥陶系H2S主要是在上寒武—下奥陶统内产生，H2S含量高低与埋深或地温没直接关系。奥陶系H2S受控于：①油气藏的分布;②走滑断层和断裂控制的地层水流动，该地层水具高矿化度、高Mg2+;③喜山期贫H2S气体混合程度。寒武系H2S受控于油气藏的分布，地层水的多寡。
3 寒武系油气潜力
3.1 H2S与盐下古油气藏关系
塔中地区寒武系—下奥陶统地温都超过TSR所需最低温度，同时寒武系具丰富的硫酸盐供给，因此，寒武系盐下TSR-H2S的地理分布取决于盐下油气藏的分布。考虑到寒武系烃源岩厚度大，生烃潜力高，寒武系盐下应具丰富的油气藏。从目前实测原油硫同位素值分析看，奥陶系油气藏中，很少含有来自寒武系TSR改造过的原油，推断寒武系多数油气藏并没有被破坏，仍保存完好（表1）。
基于奥陶系H2S与寒武系H2S硫同位素值有大的差异，推断寒武系H2S没有大规模逸散到奥陶系中。因此，本文通过以下论据判断走滑断层下的寒武系保存有古油气藏：①晚加里东—早海西期和晚海西期石油烃沿断层运移到奥陶系中;②寒武系为石油烃的来源;③晚海西期后，没有大规模的富H2S天然气的运移，保存条件好;④实钻井显示寒武系具良好储层。因此，寒武系其它位置仍有好储层分布。
综上，预测现今油气藏和含硫矿物在寒武系、奥陶系剖面的分布（图4）。考虑到寒武系烃源岩分布广，同时中寒武统存在膏盐层为晚海西期以来的有效盖层，寒武系H2S和油气藏分布主要受控于储层及运移通道[18]。
3.2 寒武系储层孔隙物性
对塔中地區寒武系白云岩的钻孔岩心和塔北野外剖面露头进行现场观察和采样，通过室内岩石薄片鉴定，对这些样品中的孔隙类型及成因进行研究，白云岩中的孔隙分类及特征如下：
3.2.1 晶间孔隙
泥-粉晶白云岩中，由于白云石晶体细小，自形程度差，晶体间多呈凹凸状镶嵌接触，不仅晶间孔极少，其孔隙大小也多为无意义的毛细管甚至微毛细管孔隙。因此，本区泥-粉晶白云岩无论含膏还是不含膏，其晶间孔均不具储集意义。本区白云岩中具有储集意义的晶间孔发育于粉晶以上的白云岩（石）中，主要分布于粉-细晶白云岩。镜下观察统计表明，白云岩晶间孔发育井位，孔隙率大于10%，孔隙系统连通性较好，可构成优质储集岩（图5-c）。从分布层位看，主要发育于上寒武统丘里塔格组、中寒武统沙依里克组及下寒武统肖尔布拉克组中。
3.2.2 粒内溶蚀孔隙
粒内溶孔同样发育于细晶白云岩中，该类孔隙成因可能是白云岩化过程中流体对原岩的选择性溶蚀所致。对储集性而言，白云岩粒内溶孔在岩石中面孔率局部可达10%～15%，但在岩石中分布主要呈互不连通的孤立单孔状，且含量较低（图5-b）。因此，很可能为无储集意义的死孔隙。
3.2.3 膏岩角砾岩中孔隙
此类孔隙在本区主要产于蓬莱坝露头剖面及中寒武统沙依里克组与阿瓦塔格组及下寒武统吾松格尔组富膏盐段地层中。孔隙的形成是两种作用叠加的结果，一是膏岩受构造作用或溶跨塌角砾化作用形成角砾间孔;二是在此基础上又发生溶解作用，进一步形成砾间溶蚀孔隙（图5-c）。该类岩石不仅具有孔隙大、孔隙度较高特点，且孔隙连通性良好，因而构成了一种优质的白云岩储层岩。
3.2.4 膏溶孔隙
此类孔隙在塔里木盆地主要分布于中寒武统沙依里克组与阿瓦塔格组及下寒武统吾松格尔组含膏盐段地层中。此类孔隙的生成是后期胶结或充填的成岩硬石膏发生再溶解形成的，其作用发生的温度与成岩深度较大。产生的孔隙较大，介于50～2 000 μm（图6-a）。该类膏溶孔的成因很可能与热化学硫酸盐作用（TSR）相关。该类孔隙较大、孔隙度较高、且广泛发育于含膏云岩中，因此该类孔隙在区内构成了一种优质的白云岩储层岩。
3.2.5 大气淡水溶蚀孔隙
寒武系典型的表生溶蚀孔隙主要分布于丘里塔格组，表现为在粉-细晶白云岩的表面，常可形成密集分布如蜂窝状的溶蚀孔洞。这些孔洞直径大小不一，大者可大于10 cm，小者小于1 mm。由于分布及储层厚度较少，这种表生期的溶蚀孔隙，无论孔隙度多大，连通性再好，对油气储层均无意义，因此，不具塔里木盆地寒武系主要勘探目标的条件。
3.2.6 深埋溶蚀孔隙
寒武系白云岩中溶蚀孔隙主要分布于丘里塔格组与肖尔布拉克组，其中沙依里克组与吾松格尔组也可见。按溶蚀作用发育阶段，溶蚀孔隙可分3个期次，即构造型溶孔、深埋超大溶孔和热液溶蚀孔。构造作用产生的缝合线与微裂缝在本区白云岩中常见，尤其在中晶-粗晶白云岩分布层段，缝合线更是常常呈网状密集分布。在镜下观察，缝合线宽0.1～1 mm，缝合线及微裂缝两边的白云岩晶体明显比未发育构造裂缝及缝合线的视域大，其内除充填白云石外，还常有有机质充填（图6-b）。深埋溶蚀孔隙只见于钻孔岩心，其层位主要为丘里塔格组和沙依里克组。镜下观察表明，这种溶孔一般内部无充填，孔隙边缘呈港湾状，溶蚀现象明显。一般较小的溶孔多分布于白云石晶间，在晶间基础上进一步溶蚀而成;较大的溶孔孔径常大于白云石晶体，表现出数个白云石晶体同时被溶蚀的现象，部分孔隙中有沥青充填（图6-c）。深埋超大溶孔成因一般认为是埋藏流体溶蚀产生。研究表明，引起深埋溶蚀作用的流体主要为含有机酸或CO2的酸性流体、TSR作用流体及热液流体等。
热液溶蚀孔发育层位与深埋溶蚀孔隙类似。研究表明，其主要发育在丘里塔格组与上覆奥陶系中，通常伴生粗晶-巨晶鞍形白云石。孔隙一部分被成岩矿物（鞍形白云石及方解石）充填后，再次被部分或全部溶蚀（图6-d）。来自深部的热液流体迁移过程不仅给地层带来较高热量，且流体在迁移过程中因溶解了下伏地层的膏岩而富含硫酸根，这种热卤体在碳酸盐储层中很容易与之前充注油气发生热化学硫酸盐还原反应（TSR），产生H2S与单质硫。产生的H2S又与地层中的Fe2+结合产生酸性流体，进而对碳酸盐地层进行溶蚀。镜下统计表明，本区的深埋溶蚀孔隙，在发育较好处常能占到岩石体积的10%以上，且占所有统计孔隙的40%左右，孔隙连通性一般较好，是区内勘探潜力较大的储集层。
4 结语
（1）塔中中部地区地层水硫酸根值δ34S值多大于26‰，显示地层水为寒武系来源，这些井的硫化氢含量普遍较高;塔中地区地层水硫酸根δ34S值小于26‰的井硫化氢的含量一般较低，表明奥陶系硫化氢的含量与分布与走滑断裂密切相关。
（2）晚加里东—早海西期，溶有硫化氢的高矿化度、高Mg2+、高SO42-（δ34S值>26‰）的寒武系水侵入到奥陶系，为奥陶系TSR作用形成硫化氢提供了物质来源。目前发现的奥陶系硫化氢的δ34S值远小于下寒武统硫化氢的δ34S值，表明喜山期中下寒武统的硫化氢未侵入到奥陶系。推测中下寒武统油气藏后期保存条件优越，具良好的勘探前景。
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Origin of Hydrogen Sulfide in Ordovician in Tazhong Area and Exploration Potential of Cambrian Oil and Gas
Xu Die1，Gujiaqing1，He Weisheng2，Dai Yu2，Liao Ruchao2
（1.School of Earth Sciences，Yangtze University，Wuhan，Hubei，430100，China;2.Dongfang geophysical exploration company，PetroChina group，Urumqi，Xinjiang，830016，China）
Abstract：Tazhong area in Tarim Basin experienced many times of structural uplift， weathering and denudation， and there are many sets of source rocks with multi-stage hydrocarbon generation. From Lower Cambrian to Upper Ordovician， there are oil and gas or asphalt， and there are a lot of H2S. The distribution of H2S is not controlled by temperature or burial depth. It can migrate with natural gas such as methane， or flow in water-soluble phase. It can also be formed by the reservoir itself. In order to clarify the genesis and distribution of H2S in Ordovician reservoirs， trace the distribution of paleo-oil and gas reservoirs and explore the potential of Cambrian oil and gas resources. Starting with regional hydrocarbon accumulation and evolution， the analytical chemical composition and evolution of present and paleo-fluids are analyzed， and the controlling factors of hydrocarbon-sulfate reaction （TSR） are summarized. The pore types and genesis of Cambrian dolomite reservoir are analyzed by core thin section identification and outcrop of field profile. The study shows that H2S in Ordovician is of in-situ TSR origin，which is produced in Upper Cambrian-Lower Ordovician.The content of H2S is not directly related to burial depth or ground temperature， but is controlled by the high salinity， magnesium-rich formation water and oil and gas of Cambrian injected by strike-slip faults.The Cambrian reservoirs have deep buried dissolution pores，and porosity is about 10%.Therefore，it is predicted that there should be oil and gas pools in the Cambrian under strike-slip faults.The hydrogen sulfide in these pools did not migrate to the Ordovician during the Himalayan period and remained well preserved.
Key word：Tarim Basin;Ordovician;Hydrogen sulfide;Oil and gas migration
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